Im Frühjahr 1987 schloss er sein Studium der theoretischen Physik an der ETH Zürich ab. Anschliessend arbeitete er am Mathematischen Seminar der ETH Zürich und am Mathematischen Seminar der Universität Bern. 1989 trat er in den diplomatischen Dienst des Eidgenössischen Departements für auswärtige Angelegenheiten (EDA) ein und wurde während seiner Ausbildung an die Botschaft in Moskau (1989/1990) entsandt. Von 1991 bis 1995 arbeitete er in der Abteilung für aussenpolitische Planung des EDA in Bern (zuständig für Russland und Osteuropa). Von 1993 bis 1997 unterstützte er den Sonderbeauftragten des Generalsekretärs der Vereinten Nationen für Georgien. Er arbeitete in Bern, Moskau und New York. Von 1995 bis 1997 vertrat er die Schweiz bei der Vermittlung der OSZE im Bergkarabach-Konflikt. Gleichzeitig war er von 1995 bis Frühjahr 1997 als Minister an der Schweizer Botschaft in Moskau tätig. Von März 1997 bis Mai 1999 war er persönlicher Assistent des Vorstehers des EDA, Bundesrat Flavio Cotti. Anschliessend war er Minister und stellvertretender Leiter der Politischen Abteilung VI (Krisenbewältigung, Konsularischer Schutz) im EDA in Bern. Im Mai 2000 wurde er vom Bundesrat zum Botschafter und Leiter dieser Abteilung ernannt. Im Juni 2002 ernannte ihn der Bundesrat zum Generalsekretär des EDA. Im Januar 2003 wurde er zum Generalsekretär des Eidgenössischen Volkswirtschaftsdepartements (EVD, heute EVD) ernannt.

Er war damals Minister und stellvertretender Leiter der Politischen Abteilung VI (Krisenbewältigung, Konsularischer Schutz) im EDA in Bern. Im Mai 2000 wurde er vom Bundesrat zum Botschafter und Leiter dieser Abteilung ernannt. Im Juni 2002 ernannte ihn der Bundesrat zum Generalsekretär des EDA. Im Januar 2003 wurde er vom Bundesrat zum Generalsekretär des Eidgenössischen Volkswirtschaftsdepartements (EVD, heute Eidgenössisches Departement für Wirtschaft, Bildung und Forschung WBF) ernannt. Im Dezember 2010 ernannte ihn der Bundesrat zum Generalsekretär des Eidgenössischen Departements für Umwelt, Verkehr, Energie und Kommunikation (UVEK). Im Dezember 2015 wurde er von der Vereinigten Bundesversammlung zum Bundeskanzler der Schweizerischen Eidgenossenschaft gewählt und trat Ende Dezember 2023 von seinem Amt als Bundeskanzler zurück. Im Frühjahr 2024 wurde Walter Thurnherr zum Professor of Practice an der ETH Zürich ernannt.